banner
Hogar / Blog / un origami
Blog

un origami

Nov 18, 2023Nov 18, 2023

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 7083 (2023) Citar este artículo

978 Accesos

2 altmétrico

Detalles de métricas

La fabricación de fibras altamente alineadas mediante electrohilado de campo lejano es una tarea difícil de lograr. Múltiples estudios presentan avances en la alineación de fibras electrohiladas que implican la modificación de la configuración de electrohilado convencional con adiciones complejas, fabricación en varias fases y componentes costosos. Este estudio presenta un nuevo diseño de colector con estructura de origami para producir fibras electrohiladas de campo lejano altamente alineadas. El recolector de origami se monta en el tambor giratorio y se puede colocar y quitar fácilmente para cada ronda de fabricación de fibra. Esta técnica sencilla, eficaz y económica produce fibras ultraalineadas de alta calidad mientras la configuración permanece intacta para otros tipos de fabricación. Las fibras de poli (ɛ-caprolactona) (PCL) electrohiladas se evaluaron mediante microscopio electrónico de barrido (SEM), distribución del diámetro de la fibra, ángulo de contacto con el agua (WCA), análisis de transformada rápida de Fourier (FFT), perfil de trazado de superficie y gráficos de intensidad de píxeles. Exploramos a fondo el impacto de parámetros influyentes, incluida la concentración de polímero, la velocidad de inyección, la velocidad de rotación del colector, la distancia desde el colector hasta la punta y el número de calibre de la aguja, en la calidad y alineación de las fibras. Además, empleamos algoritmos de aprendizaje automático para predecir los resultados y clasificar las fibras de alta calidad en lugar de las producciones de baja calidad.

La técnica de electrohilado se ha utilizado ampliamente para generar fibras desde nanoescala hasta microescala a partir de varios polímeros, copolímeros y combinaciones de polímeros. Por lo general, la configuración de electrohilado de campo lejano se combina con un tambor giratorio para crear fibras alineadas. Sin embargo, la creación de fibras alineadas es función de múltiples elementos a controlar y no depende únicamente de los tambores giratorios. Un alto control sobre la orientación de las fibras es crucial para ampliar la gama de aplicaciones de las fibras, incluida la administración de fármacos1, la ingeniería de tejidos2,3,4, la curación de heridas5, los biosensores6,7, la regeneración nerviosa8,9 y otras aplicaciones biomédicas10,11,12. El mandril cilíndrico convencional, utilizado normalmente para fibras alineadas, tiene ciertas restricciones, incluida la falta de un control estricto sobre la deposición y alineación de las fibras13. También se ha informado que la rotación del mandril puede dar lugar a una deposición aleatoria de fibras a bajas velocidades, mientras que una velocidad más alta del mandril podría dar lugar a fibras bien orientadas. No obstante, es obligatorio un ajuste fino de la velocidad del colector, ya que la alta velocidad del colector empeora la alineación de la fibra debido a la falta de control sobre el grado de anisotropía14,15. Además, producir fibras altamente alineadas también puede requerir reclutar una configuración compleja (rotar los electrodos auxiliares alrededor del eje de la aguja)16, adiciones costosas (agregar un colector de electrodos paralelo)17 y múltiples etapas de fabricación (post-estirado)18.

Los investigadores han propuesto métodos versátiles para formar fibras alineadas19,20,21,22,23. Recientemente, Cui et al. Fabricaron una membrana de PCL alineada con quitosano para controlar la liberación de ciprofloxacina encapsulada. En este trabajo, se utilizó electrohilado coaxial para producir fibras alineadas/al azar para aplicaciones de curación de heridas, aunque la membrana cargada con el fármaco no exhibió una alta alineación de las fibras1. En otros estudios realizados por Hu et al.24 y Xu et al.25, se fabricaron con éxito fibras altamente alineadas mediante un colector de disco delgado con un diámetro de 280 mm y 200 mm, respectivamente. Este método puede ofrecer una orientación mejorada de las fibras; sin embargo, este tipo de colector viene con un área accesible limitada para recolectar fibras alineadas. Kador et al. Cubrí un vaso de plástico con papel de aluminio y colocó un alambre de cobre en el centro del vaso como pin central mientras ambos estaban conectados a la misma tierra. Los autores afirmaron haber eliminado con éxito los huecos y las perlas de las fibras generadas, aunque era necesario un procesamiento previo al electrohilado26. Algunos investigadores utilizaron configuraciones de electrodos auxiliares para alcanzar un alto grado de control sobre la orientación y deposición de las fibras electrohiladas en el área del colector27. Por ejemplo, Zaho et al. Usó un colector de electrodos paralelo en lugar de un tambor giratorio normal y colocó un anillo de cobre cargado positivamente entre el colector y la aguja. Se produjeron nanofibras altamente alineadas durante un largo tiempo de hilado; sin embargo, las adiciones hacen que la configuración sea bastante compleja y costosa28. En un trabajo más reciente de Tindell et al., se logró un control espacial preciso sobre la orientación de las fibras mediante el uso de electrohilado asistido magnéticamente. Al tener múltiples configuraciones de imanes instaladas en la configuración, se produjeron una variedad de gradientes de fibra, incluidas fibras altamente alineadas dentro de la región magnética y fibras suavemente alineadas dentro de la región no magnética29. Las fibras altamente alineadas, en este estudio, dependen completamente de la configuración del imán. Además, otros estudios fabricaron nanofibras mediante hileras laterales que depositan las fibras en el colector desde direcciones opuestas30,31. Por ejemplo, en 2019 Tian et al. empleó una configuración de electrohilado conjugado para lograr microfibras alineadas mejorando las condiciones de la configuración. Las fibras fabricadas se beneficiaron de características importantes que incluyen magnetismo sintonizable, conducción eléctricamente anisotrópica y fluorescencia mejorada32.

Si bien se marcaron hitos importantes en el camino hacia la producción de fibras altamente alineadas, estas configuraciones implican modificaciones de la configuración convencional, lo que puede representar un desafío en laboratorios compartidos donde se llevan a cabo diferentes proyectos de investigación con el mismo conjunto de dispositivos. Una metodología que evite la alteración de la configuración de fabricación original y ofrezca un procedimiento rentable para la fabricación de las fibras alineadas no sólo es práctica sino también muy deseable.

En este estudio, informamos el diseño e implementación de un nuevo colector con una estructura de origami que ha producido fibras electrohiladas altamente orientadas a partir de poli (ɛ-caprolactona) (PCL). Este colector fácil de fabricar aborda algunos de los desafíos que enfrentaron investigadores anteriores al tiempo que elimina configuraciones de fabricación complejas, costosas y de múltiples fases. Las fibras fabricadas fueron el resultado de una variación de los parámetros experimentales en 243 rondas de fabricación. Las fibras producidas se analizaron minuciosamente mediante microscopio electrónico de barrido (SEM), distribución del diámetro de la fibra, ángulo de contacto con el agua (WCA), análisis de transformada rápida de Fourier (FFT), perfil de trazado de superficie y trazados de intensidad de píxeles. Hemos seleccionado condiciones que produjeron fibras de calidad pobre, media y alta del total de resultados experimentales. Además, analizamos los parámetros influyentes que podrían considerarse actores clave en la fabricación de fibras alineadas. Además, empleamos análisis estadísticos avanzados, análisis de datos exploratorios, regresión logística y árboles de decisión para mejorar nuestra comprensión de los parámetros mediante los cuales se pueden fabricar fibras altamente alineadas sin perlas. Este artículo une el área de la ciencia de materiales y la ciencia de datos mediante la incorporación de algoritmos de aprendizaje automático en la toma de decisiones para la fabricación de fibras.

La capacidad de manipular la alineación de las fibras permite una fabricación de fibras anisotrópicas más compleja y eficiente. La fabricación de fibras electrohiladas con orientación controlada puede mejorar significativamente sus propiedades y aplicaciones potenciales de las fibras, lo que lo convierte en un objetivo muy exigente en diversos campos. Se propusieron varias configuraciones de electrohilado para la alineación de fibras, incluido el electrohilado de mandril giratorio, el electrohilado de espacios, el electrohilado magnético, el electrohilado de electrodo auxiliar, el electrohilado centrífugo y la posmodificación.

Zhang et al. Se fabricaron fibras electrohiladas a base de PCL con orientación controlada utilizando un electrohilado de mandril giratorio. Los autores variaron la velocidad de rotación del aparato para lograr diferentes grados de orientación, con velocidades de 500, 1000 y 2000 rpm. Las fibras propuestas en este estudio eran compuestos conductores con nanotubos de carbono (CNT) añadidos. Los resultados mostraron que las fibras electrohiladas de PCL producidas a una velocidad de rotación de 500 rpm tenían el mayor grado de alineación a lo largo de la dirección de rotación. Sin embargo, las fibras producidas eran monocapa sin acumular más capas33. Si bien este estudio ofrece información sobre la fabricación de fibras alineadas que sugieren la idoneidad de velocidades más bajas, es un estudio fundamental que no genera fibras aplicables para la fabricación en masa o para una aplicación potencial. Cabe destacar que preservar la alineación cuando se montan varias capas de fibras una encima de otra es un gran desafío que no se aborda en este trabajo.

Hu et al.24 y Xu et al.25 fabricaron con éxito fibras altamente alineadas mediante un colector de disco delgado con un diámetro de 280 mm y 200 mm, respectivamente. Este método puede ofrecer una orientación mejorada de las fibras; sin embargo, este tipo de colector viene con un límite de área accesible para la recolección de fibras. El estudio de Courtney et al. Reveló la relación entre la velocidad de rotación y la alineación. Los autores descubrieron que era necesaria una determinada velocidad del mandril, concretamente 3,0 m/s, para producir fibras alineadas. Las fibras fabricadas a una velocidad del mandril de 13,8 m/s demostraron un alto estiramiento pero perdieron orientación parcial. Esta alineación mejorada también condujo a propiedades mecánicas mejoradas34. Si bien el estudio presentó una alineación mejorada, aún no se había logrado el alto control sobre la orientación de las fibras.

El Xie et al. El estudio introdujo andamios de fibra electrohilados alineados, imitando las fibras de la estructura de colágeno en el punto donde los tendones se unen al hueso. Se utilizó electrohilado de espacios para producir andamios de tejido óseo mediante la fabricación de fibras alineadas entre el espacio y las fibras depositadas aleatoriamente en la placa. La producción de fibras alineadas dio como resultado una alta resistencia a la tracción en comparación con las fibras depositadas al azar, lo que representa la arquitectura mecánica del sitio tendón-hueso35. En otro estudio realizado por Jha et al., se creó un andamio 3D con fibras alineadas a partir de PCL mediante electrohilado con espacio de aire. Esta configuración incluía un par de pilares verticales conectados entre − 4,0 y − 16,0 kV. Los autores observaron que este método podría usarse para dirigir el crecimiento de los axones a través de la regeneración de los nervios, específicamente llenando los espacios entre los nervios gravemente dañados36. Kishan et al. desarrolló una rueda especializada hecha con impresión 3D y puntales de alambre para fabricar una estera con fibras alineadas. Esta estera estaba destinada a injertos de entesis tendón-ósea. Para lograr la alineación de las fibras, el equipo utilizó un proceso de electrohilado con espacio de aire y diseñó un colector de ruedas con cables de cobre paralelos. El recolector de ruedas giró lentamente durante el proceso de deposición de fibras y la velocidad de rotación se sincronizó con la velocidad del electrohilado para mantener un espesor de malla constante. En la dirección de alineación se utilizó un poliuretano biodegradable (BPUR) con un gradiente de propiedades mecánicas que van desde BPUR 50 (50% de segmento duro) hasta BPUR 10 (10% de segmento duro). Esta técnica tiene varias limitaciones, una de las cuales es el ancho del espacio que ha restringido el área para la producción de fibra.

Tindell et al. informaron el uso de un campo magnético durante el electrohilado que permitió un control preciso sobre la alineación de las fibras. Al ajustar la configuración de los imanes, se pudieron lograr varios gradientes de fibras, incluidas fibras electrohiladas bien orientadas dentro del área del campo magnético y una transición suave a una alineación aleatoria a medida que las fibras se alejaban del campo. Esta técnica, conocida como electrohilado asistido magnéticamente, controla avanzadamente la orientación de las fibras en un régimen submilimétrico, imitando los gradientes estructurales naturales que se encuentran en muchos tejidos de interfaz29. Abiona et al. produjeron nanofibras bien alineadas a partir de poli (óxido de etileno) (PEO) incorporando un campo magnético en el campo eléctrico durante el proceso de electrohilado. Esto se logró colocando un imán cilíndrico dentro del campo eléctrico. Las nanofibras resultantes se recogieron en la parte superior del imán. La configuración modificada consistía en un imán cilíndrico colocado verticalmente frente a una lámina de aluminio conectada a tierra. Luego, el equipo utilizó sustratos de oblea de silicio colocados en la parte superior, los lados y el frente del imán para recolectar las nanofibras38. Esta configuración es un método pionero que combina múltiples técnicas para lograr un alto nivel de alineación de fibras; sin embargo, de naturaleza bastante compleja. En general, cuando se utiliza electrogiro asistido por campo magnético con dos imanes paralelos, el área de deposición se vuelve algo limitada, pero esta limitación no se aplica a configuraciones con un imán como colector directo u otros tipos de colectores29,38,39.

Zhao y cols. Emplearon un anillo de cobre cargado como dispositivo auxiliar para aliviar la inestabilidad de flexión y mejorar la alineación durante el electrohilado. El método de electrodos paralelos (PEM) se modificó agregando un anillo cargado positivamente entre el colector de electrodos paralelos y la aguja, lo que resultó en una mejor distribución del diámetro y una mayor alineación de las nanofibras producidas. Se logró una mejora considerable en la orientación de las fibras debido a la inserción de electrodos de anillo auxiliares dentro de la configuración de electrohilado, con un grado de alineación superior al 70% en comparación con ~ 45% producido por las configuraciones de electrohilado tradicionales. Además, los investigadores encontraron que el grado de alineación se mantuvo por encima del 35% incluso después de 60 minutos de giro, mientras que era inferior al 5% con el electrohilado con espacio estándar28. En otro estudio realizado por Grasl et al., se utilizaron electrodos auxiliares para fabricar fibras electrohiladas mediante rotación y alternancia de voltaje durante el proceso de electrohilado. Los autores afirmaron que aplicar un voltaje de 40 Hz era óptimo para fabricar fibras alineadas entre los electrodos16. Los electrodos auxiliares requieren piezas adicionales que van desde inserciones simples hasta piezas más complejas. Esta complejidad y equipo adicionales pueden hacer que los electrodos auxiliares sean menos accesibles.

Según un estudio de Erickson et al., un nuevo colector de alambres paralelos con una distancia de 1,27 cm produjo fibras orientadas con un grado de alineación del 75% a una velocidad de rotación de 108 rpm. Esto es significativamente mayor que el método de placa tradicional, que normalmente sólo produce un 20% de alineación. El colector utilizado en este método fue un dispositivo circular de 40,5 cm de diámetro sujeto a columnas de madera. La hilera estaba acompañada por una punta de aguja con una distancia de 10,7 cm del recolector y se colocó en el centro del recolector. El colector también contaba con 102 electrodos de alambre puestos a tierra, que estaban separados por una distancia de 1,27 cm40. En 2017, Wang et al. utilizó un sistema colector único para fabricar mallas estampadas de múltiples capas y altamente orientadas. Esta configuración involucró anillos de alambre de hierro conductor que se colocaron horizontalmente alrededor de la hilera. Las fibras se fabricaron a una velocidad del colector de 70 rpm. Para variar la distancia entre el colector y la hilera, se emplearon colectores periféricos circulares con diámetros variables y la distancia se modificó de 9 a 14 cm. El alto grado de orientación de las fibras logrado en este estudio proporcionó un excelente control sobre la liberación del fármaco cargado dentro de la matriz de las fibras17. Se sabe que el uso de colectores de electrodos paralelos es fundamental en la fabricación de fibras bien orientadas. Sin embargo, la capacidad de crear estructuras y andamios más complejos utilizando esta técnica está restringida debido a la falta de flexibilidad para ajustar los parámetros del colector.

Recientemente, Hsu et al. presentó un nuevo módulo de estiramiento de placas de cobre vinculado a un carrete motorizado para ajustar la velocidad del colector. Esta herramienta de posmodificación se utilizó para crear matrices alineadas de fibras hechas de poliestireno (PS) y poli (metacrilato de metilo) (PMMA) a partir de mallas orientadas aleatoriamente. Los investigadores descubrieron que las fibras procesadas de PS y PMMA mostraron mejoras sustanciales en la alineación, la uniformidad de la distribución del diámetro y una mayor humectabilidad, así como en las propiedades de la superficie y la forma de las fibras18. Brennan et al. desarrolló un sistema automatizado que extrae posteriormente las fibras de PCL inmediatamente después de su depósito. Este dispositivo mejora la orientación de las fibras reuniéndolas en un espacio entre pistas paralelas, comparable al proceso de electrohilado. Luego, el sistema estira las fibras individualmente antes de que el disolvente se evapore por completo, lo que mejora la alineación de las macromoléculas y la anisotropía y las propiedades mecánicas de las fibras. El estudio mostró que la orientación de las fibras aumentó considerablemente (del 15 al 83%) como resultado del aumento de la proporción de estirado. Además, las fibras fabricadas mediante esta técnica conservaron la extensión hasta un 42% y mostraron mayor rugosidad en comparación con las fibras alineadas utilizando técnicas tradicionales de post-estirado, que implican recocido y estiramiento41.

A pesar de los esfuerzos considerables, los tratamientos posteriores al estirado presentan múltiples desafíos, que incluyen configuraciones y equipos complejos, una disminución de la porosidad, la fusión de fibras y variaciones en la alineación de las fibras en el espacio. Aparte de las costosas configuraciones y la fabricación en varias fases, un problema fundamental es la limitación de recursos de estos sistemas personalizados, ya que pueden no resultar útiles para otros investigadores que necesitan una configuración de electrohilado de campo lejano. Por lo tanto, es evidente que existe la necesidad de un método más simple, económico y efectivo para fabricar fibras electrohiladas de campo lejano alineadas que minimicen la alternancia de configuración y, por lo tanto, estén preparadas para otros tipos de fabricación. En este estudio, intentamos abordar estos desafíos.

La policaprolactona (PCL, PM = 80.000 g/mol), el tetrahidrofurano (THF) y la N, N dimetilformamida (DMF) se adquirieron en Sigma-Aldrich (St. Louis, MO, EE. UU.). Los materiales se utilizaron sin modificaciones adicionales. El papel de aluminio antiadherente (Reynolds Wrap®, EE. UU.) y las jeringas con extremo romo (McMaster-Carr, EE. UU.) se compraron por separado.

Se prepararon soluciones homogéneas de PCL al 5%, 10% y 15% en peso en una relación de volumen de 9:1 v/v (THF/DMF) a temperatura ambiente agitando continuamente la mezcla durante 2 h. Una configuración de electrohilado estándar que contiene New Era Pump Systems, Inc (NY, EE. UU.) (Fig. 1), una fuente de alimentación con capacidad de alto voltaje (Spellman CZE1000R, EE. UU.) y un colector conductor metálico (longitud = 28 cm, radio = 5 cm). ) se utilizaron para fabricar fibras PCL altamente alineadas.

Una representación de la instalación de electrohilado de campo lejano equipada con una lámina de aluminio doblada en origami. Los bordes diseñados en las láminas de origami permitieron una alineación controlada y de alta calidad de la fibra PCL. Las fibras alineadas se fabricaron sin ninguna adición adicional a la configuración de electrohilado original.

La fuente de alimentación de alto voltaje se presentó en polaridades positivas o negativas con salidas que oscilaban entre 1 y 30 kV, y el voltaje aplicado se mantuvo constante en 10 kV en todos los experimentos. La humedad de la habitación se mantuvo en ~ 40% durante el proceso de electrohilado mediante un deshumidificador Friedrich (D50BP, EE. UU.). Se utilizó una jeringa de 5 ml para cada experimento para evitar contaminación cruzada. La jeringa estaba hecha de plástico transparente comprimido compatible con una tapa con varios calibres de aguja. Los diámetros internos de la aguja dispensadora de acero inoxidable fueron 0,026 pulgadas, 0,020 pulgadas y 0,012 pulgadas para los calibres de aguja número 20, 22 y 25, respectivamente (Tabla 1). Durante todo el proceso de electrohilado, la temperatura y la humedad relativas se mantuvieron constantes en el rango de 28 ± 1 °C y 40-43%, respectivamente.

Para encontrar los factores influyentes en la alineación de las fibras, consideramos una variedad de parámetros seleccionados de acuerdo con los últimos artículos publicados relacionados. Para planificar la fase experimental de este trabajo, mantuvimos constantes el tipo de aguja (extremo romo), el volumen de inyección (5 ml), el tiempo (1,5 h) y el voltaje (10 kv), mientras que se eligieron factores variables como la concentración de polímero. (5%, 10% y 15%), la velocidad de inyección (0,3, 0,5 y 0,7 ml/h), la distancia entre la punta y el colector (10, 15 y 20 cm), la velocidad de rotación del colector (8, 10, 12 rps) y número de calibre de la aguja (20, 22 y 25). Los parámetros variables se mantuvieron constantes mientras que otros parámetros cambiaron a lo largo de las iteraciones, lo que marcó 243 experimentos para evaluar los parámetros predeterminados con precisión. La siguiente tabla representa la combinación de factores variables para la fabricación de fibras mejor alineadas (Tabla 2).

El estudio actual tenía como objetivo introducir un tipo novedoso de colector que produzca fibras altamente alineadas que superen la calidad del informe existente, además de la facilidad de uso y la rentabilidad. Por esa razón, confiamos en un tambor recolector giratorio normal y montamos un diseño de origami plegado hecho de papel de aluminio para asegurar un mejor control sobre la deposición de fibras. Esta plataforma ha evitado adiciones costosas y configuraciones complejas y fue fácil de desmontar en cualquier punto para que la configuración pueda usarse para otros fines. Presentamos varios ángulos de este diseño en la Fig. 1 y en la Fig. 1 complementaria para mayor claridad. El espesor de la lámina de aluminio fue de 0,6 mm. Una vez plegado en la forma deseada, se montó en el tambor giratorio y se fijó con cinta adhesiva. La naturaleza antiadherente del papel de aluminio permitió que las fibras se separaran sin esfuerzo de la plataforma, de ahí la reutilización del recolector basado en origami. Antes de montar el diseño de origami en el tambor, se produjeron fibras entrelazadas utilizando el tambor giratorio. Para la fabricación de fibras altamente alineadas, analizamos el ancho y la altura de los bordes (1 cm y 1,5 cm, respectivamente) y, a través de varias pruebas, seleccionamos el diseño óptimo como se presenta en la Figura complementaria 1. Las aletas La altura y el ancho se optimizaron mediante múltiples variaciones de los diámetros, de modo que se aseguró la alineación de las fibras y el espacio entre las aletas fue suficiente para el desprendimiento de las fibras del colector.

Se obtuvieron imágenes de las fibras de PCL bajo alta presión de vacío utilizando un microscopio electrónico de barrido (SEM) (EVOMA25, Alemania) a un voltaje de 15 kV con aumentos de 3,00 KX, 1,00 KX, 500 X y 100 X. Anteriormente, las muestras eran pulverización catódica de oro. -Recubierto por Quorum (Q150RES, Inglaterra). El espesor de la capa recubierta fue de aproximadamente 5 nm. Posteriormente, las fibras de PCL se montaron en un soporte de muestra SEM con cinta de carbono de doble cara. Se recogieron un total de 1200 imágenes SEM individuales de las muestras para un análisis más detallado.

El diámetro de las fibras se calculó utilizando el software Image J. Para cada muestra, se realizaron 40 mediciones (10 mediciones para cada imagen SEM y cuatro aumentos) para trazar el histograma. Además, Fiji (una extensión de ImageJ) determinó la orientación de las fibras. Las imágenes SEM se recortaron en forma cuadrada para este análisis y se procesaron en el software ImageJ.

El ángulo de contacto del agua en la superficie de las fibras se midió mediante el instrumento DataPhysics (OCA15EC, Alemania) para calcular la humectabilidad de las fibras electrohiladas de PCL. Los ángulos de las muestras de fibra electrohilada de PCL fueron el resultado de 5 mediciones para 3 gotas de agua depositadas en el centro y las esquinas de muestras individuales.

El análisis de la transformada rápida de Fourier (FFT), el perfil del gráfico de superficie y los gráficos de intensidad de píxeles se generaron utilizando el software Image J. La direccionalidad de las respectivas fibras se trazó utilizando Fiji. Además, las vistas topográficas de las fibras, que, a su vez, indican la alineación, se obtuvieron del software Image J.

Empleamos técnicas de aprendizaje automático (ML) para construir modelos que establezcan relaciones de parámetros experimentales con la producción de fibra de alta calidad, que se condensa brevemente en el Esquema 1. A partir de datos experimentales, las fibras se clasifican como de alta calidad (HQ) o, por el contrario, como de baja. Calidad (LQ): cuando se cumplen todas las condiciones de acuerdo con los siguientes criterios:

Si las fibras muestran un alto grado de orientación.

Si las fibras demuestran estar libres de formación de perlas.

Si las fibras se depositan homogéneamente sobre el colector.

Si las fibras son homogéneas en espesor.

Canalización de aprendizaje automático para el análisis de las fibras.

Una vez generado el conjunto de datos, calculamos la correlación de Pearson para encontrar relaciones lineales de la etiqueta objetivo con los datos y generamos histogramas de gráficos de pares utilizando la biblioteca Seaborn 0.12.242. Para el estudio actual, empleamos regresión logística (LR) y árboles de decisión (DT) como modelos de caja de vidrio que describen la relación entre los parámetros experimentales y la posibilidad de obtener fibras de buena calidad. Empleamos la biblioteca de código abierto Scikit-learn 1.2.043 como herramienta para el análisis de datos de clasificación y Bokeh 3.0.3 como biblioteca de visualización de datos42.

Para garantizar la precisión predictiva de los modelos de ML, las características se trataron de la siguiente manera: en lugar de utilizar el calibre de la aguja como característica del modelo; Empleamos su valor equivalente del área interna de la aguja como propiedad física informativa, donde los calibres 20, 22 y 25 se toman respectivamente como 0,6, 0,41 y 0,26 mm2. Dado que se espera que la intensidad del campo eléctrico aumente inversamente con la longitud entre la punta de la aguja y el tambor, empleamos el recíproco de dicha distancia como característica general del modelo. Todas las características se estandarizaron (con media cero y desviación estándar unitaria) cuando se modeló con regresión logística y no se escalaron en el caso de los árboles de decisión.

La selección de características se realizó mediante eliminación recursiva de características con validación cruzada (RFECV) para encontrar el subconjunto de características más importante que proporcione la mejor generalización. Empleamos modelos LR y DT como estimadores, con el área bajo la curva característica operativa del receptor (ROC AUC) como puntuación de predicción y realizando cien ejecuciones de triples estratificados de ejecuciones de validación cruzada. Para el modelado de aprendizaje automático, el 70 % del conjunto de datos se divide para el ajuste de hiperparámetros y el 30 % se reserva como datos invisibles para la validación.

Para la etapa de ajuste de hiperparámetros, empleamos la misma configuración de validación cruzada de la selección de características para garantizar la precisión y reducir los efectos adversos de dividir un conjunto de datos limitado. Con ROC AUC como puntaje objetivo, el hiperparámetro C se ajustó para el modelo LR, mientras que los parámetros de la hoja (profundidad máxima del árbol, muestras mínimas del nodo para dividir, número mínimo de muestras en el nodo de la hoja) se ajustaron para el caso DT. La pospoda se realizó en el árbol más representativo mediante un algoritmo de complejidad mínima para reducir las instancias de clasificación no críticas44. Los modelos concluyentes se evaluaron de acuerdo con métricas de informes de clasificación comunes al predecir la calidad de la fibra con el conjunto de validación, y sus resultados se compararon con un clasificador ficticio aleatorio como línea de base. Las métricas de exactitud, precisión, recuperación y F1 se definieron según los resultados de clasificación, TP (Verdadero Positivo), TN (Verdadero Negativo), FP (Falso Positivo) y FN (Falso Negativo) mediante las siguientes expresiones:

Como uno de los principales objetivos de este estudio, nuestro objetivo era producir fibras sin cuentas altamente alineadas con una plataforma simple y rentable. La consistencia y resistencia de las fibras eran cualidades importantes que debían garantizarse. Como se mencionó en la sección de metodología, varios parámetros experimentales se mantuvieron constantes mientras que el resto se cambió sistemáticamente para encontrar el ajuste fino para la fabricación de fibras. La Figura 2 representa los resultados SEM de la fabricación de fibras en diferentes concentraciones de polímero, velocidades de inyección y distancias al colector. Como puede verse, la solución de polímero al 5% dio como resultado una producción de mala calidad con un resultado similar a un polvo en lugar de fibras. Después de repetir múltiples experimentos con esta concentración de polímero específica, descalificamos el 5 % como opción adecuada para la fabricación de fibras y continuamos con concentraciones de polímero del 10 % y 15 %. En general, encontramos que la concentración de polímero desempeña un papel crucial en la fabricación de fibras alineadas. Cuanto mayor era la concentración de polímero, mayor era la calidad de las fibras. Mientras tanto, las imágenes SEM muestran una deposición de fibras más condensada a medida que aumenta la velocidad de inyección, pero la distancia desde la aguja al colector no presenta diferencias visuales entre las fibras.

Los principales parámetros influyentes en la fabricación de fibras alineadas: la concentración de polímero (5%, 10% y 15%), la velocidad de inyección (0,3, 0,5 y 0,7 ml/h) y la distancia entre la punta y el colector (10, 15). y 20 cm). Tenga en cuenta que las imágenes son representaciones SEM seleccionadas de las fibras. Para una comparación completa, consulte la Tabla complementaria 1.

Los estudios en curso han presentado una variedad de tamaños de fibras desde microescala hasta nanoescala exigidos por diferentes aplicaciones biomédicas45,46,47. La Figura 3 representa la influencia de los parámetros aplicados en el rango de diámetro de las fibras PCL alineadas fabricadas. Según los resultados, el diámetro de la fibra PCL varió de 1,2 a 1,6 μm en general, lo que está en el rango de mediciones reportadas recientemente48. El diámetro medio total de la fibra parece ser de 1,4 μm, que no difiere del mínimo y máximo que observamos. Las fibras parecen ser altamente reproducibles ya que no se observaron diferencias importantes en el rango de diámetro de la fibra y también se observó el mismo tipo de consistencia en los análisis SEM (Fig. 1).

Distribución del diámetro de la fibra basada en varios parámetros influyentes del electrohilado. Los gráficos de barras representan los efectos de (A) velocidad de inyección (ml/h), (B) distancia del colector de aguja (cm), (C) velocidad de rotación del tambor (rps), (D) número de calibre de la aguja en el diámetro de las fibras. (La significación estadística se determinó mediante ANOVA unidireccional con análisis post-hoc de Tukey. ** y *** indican el nivel de significancia de p < 0,01 y p < 0,001, respectivamente. Los datos se muestran en media ± error estándar de la media ( MEB) (n = 1080).

Nuestras observaciones sugieren que el diámetro de la fibra PCL ha aumentado continuamente de 1,3 a 1,4 μm y 1,6 μm a medida que la velocidad de inyección aumentó de 0,3 a 0,5 ml/h y 0,7 ml/h, respectivamente (Fig. 3A), lo cual es un resultado esperado considerando el volumen de la solución de polímero expulsada de la aguja. Además, la distancia al colector parece tener un impacto inverso en el diámetro de la fibra, ya que las fibras redujeron sistemáticamente su tamaño a medida que esta distancia se hacía más larga (10 cm, 15 cm y 20 cm). En particular, la distancia de 20 cm desde el colector ha dado como resultado un diámetro de fibra significativamente menor (1,3 μm) en comparación con el resto (Fig. 3B). El análisis estadístico de las mediciones mostró una diferencia significativa en el diámetro de la fibra entre 20 cm (distancia entre la aguja y el recolector) en comparación con 10 cm y 15 cm (p < 0,001). No se observó ninguna diferencia estadística cuando la distancia entre la aguja y el recogedor se estableció en 10 cm y 15 cm. Esto está en línea con los hallazgos de la literatura como, por ejemplo, Ghobeira et al. también informaron fibras de PCL más delgadas para distancias más largas entre la punta de la aguja y el colector48.

Otro parámetro controlado fue la velocidad de rotación del tambor recolector, que parecía ser independiente del diámetro de la fibra. Los diámetros de fibra de 1,4 μm, 1,6 μm y 1,3 μm se obtuvieron a partir de la velocidad de rotación del tambor de 8 rps, 10 rps y 12 rps, respectivamente (Fig. 3C). Este hallazgo, sin embargo, no parece coincidir con el de algunos informes académicos ya que, por ejemplo, Yu et al. informaron que el diámetro de las nanofibras alineadas con poliacrilonitrilo (PAN) disminuía continuamente a medida que la velocidad del tambor giratorio aumentaba de 0 a 1200 r/min49. Esto podría deberse en parte a la pequeña variación de la velocidad en nuestra configuración experimental en comparación con la de Yu et al. En futuros estudios será necesario realizar un análisis más profundo del efecto de la velocidad de rotación del tambor para comprender dicha influencia potencial.

Finalmente, diferentes números de calibre de aguja (20, 22 y 25) dieron como resultado fibras de PCL de 1,4 μm, 1,6 μm y 1,4 μm de diámetro, respectivamente. Considerando la diferencia estadística entre los calibres de aguja 20 y 22 (p < 0,001) y 22 y 25 (p < 0,01), no hay diferencias significativas entre los grupos examinados; por lo tanto, suponemos que el calibre de la aguja no tiene un impacto significativo en los diámetros obtenidos de las fibras (Fig. 3D).

Varios estudios enfatizaron la importancia del WCA de las fibras electrohiladas, ya que la aplicación de fibras electrohiladas depende en gran medida de la hidrofobicidad o hidrofilicidad de la superficie de la fibra50,51. Esta es una característica importante de las fibras, por lo que se pueden adaptar para favorecer diferentes usos. Las mediciones de WCA para las fibras PCL alineadas fabricadas se obtuvieron sobre los parámetros aplicados. La Figura 4A sugiere que los WCA para velocidades de inyección de 0,3 ml/h, 0,5 ml/h y 0,7 ml/h fueron 120°, 124° y 128°, respectivamente, lo que muestra un aumento en la velocidad de inyección (de 0,3 a 0,7 ml). /h) aumentó significativamente el valor de WCA (p < 0,001). Esta observación fue muy probable ya que se producen más fibras condensadas debido a velocidades de inyección más altas. A medida que se extendía la distancia desde la punta hasta el colector, se registraron WCA más bajas mientras las fibras permanecían hidrófobas (Fig. 4B). Se obtuvieron ángulos de contacto con el agua de 129°, 126° y 115° a partir de distancias de 10 cm, 15 cm y 20 cm, respectivamente. En 2018, Ghobeira et al. informaron que la WCA de las fibras PCL alineadas disminuyó al acortar la distancia entre la punta y el colector, lo cual es contrario a nuestros resultados48. Si bien una mayor exploración experimental puede determinar cuidadosamente dicha correlación, a partir de nuestro resultado podemos argumentar que la gran distancia entre la aguja y el colector crea fibras alargadas; por lo tanto, los espacios entre las fibras podrían ser relativamente más anchos, lo que, a su vez, promovería que las gotas de agua se hundieran dentro de dichos huecos. Esta asociación se puede ver claramente en nuestros resultados presentados en las Figs. 3B y 4B. Nuestros datos también demuestran que la alteración de la velocidad de rotación no tuvo un impacto fundamental en los WCA medidos (sin diferencia estadística significativa) (Fig. 4C). Diferentes velocidades de rotación de 8 rps, 10 rps y 12 rps han generado WCA de 124°, 123° y 124°, respectivamente.

Medición del ángulo de contacto con el agua basada en varios parámetros influyentes del electrohilado. Los gráficos de barras representan los efectos de (A) velocidad de inyección (ml/h), (B) distancia aguja-recolector (cm), (C) velocidad de rotación del tambor (rps), (D) número de calibre de la aguja en el diámetro de la fibra. . La significación estadística se determinó mediante ANOVA unidireccional con análisis post hoc de Tukey. **, *** y ns indican el nivel de significancia de p < 0,01, p < 0,001 y no significativo, respectivamente. Los datos se muestran en media ± SEM (n = 405).

En contraste con nuestros hallazgos, Zhang et al. informaron que el aumento de la velocidad de rotación (de 500 a 1000 y 2000 rpm) da como resultado una reducción del WCA de las fibras PCL debido al aumento de la alineación33. Existe una diferencia fundamental entre el rango de rps aplicado en el estudio mencionado anteriormente y lo que hemos seleccionado como parámetros experimentales que nos hacen confiar en el juicio de Zhang et al. como una observación sólida. Por último, no se observó ningún cambio radical en el WCA para diferentes números de calibre de aguja de 20, 22 y 25 (WCA de 124°, 123° y 123°), lo que indica que el tamaño del calibre de la aguja no tuvo influencia en los WCA registrados. (Figura 4D).

La Figura 5 muestra 3 escenarios de alineación para fibras electrohiladas de PCL junto con análisis adicionales. La columna A de esta imagen presenta un análisis de transformada rápida de Fourier bidimensional (2D FFT) que proporciona información sobre la alineación de la fibra. Para fines de comparación, reunimos los análisis de un conjunto de fibras mal alineadas (fila superior), las fibras mejor alineadas (fila del medio) y fibras altamente alineadas (fila inferior). Esto muestra el contraste entre los resultados obtenidos cuando ajustamos nuestras condiciones experimentales para una mejor alineación. La muestra ilustrada en la primera fila, que es representativa de fibras PCL mal alineadas, corresponde a un patrón de píxeles FFT altamente disperso (A1), mientras que el patrón está menos disperso en A2 y bastante perpendicular en el caso de A3.

Comparación de alineación de 3 fibras fabricadas con PCL de alineación pobre a media y alta, respectivamente. (A) Imágenes de salida FTT; (B) Perfil de la parcela de superficie; (C) Imagen SEM (× 1000); (D) Gráficos de intensidad de píxeles basados ​​en la dirección de las fibras; (E) Distribución del diámetro de la fibra (el recuadro muestra el ángulo de contacto con el agua de la muestra representada).

El análisis presentado en la columna B de la Fig. 5 es el gráfico tridimensional (3D) de intensidad de píxeles que proporciona una vista topográfica de las fibras en cada escenario. A medida que el análisis pasa de la fila superior (B1) a la del medio (B2) y luego a la última fila (B3), se detecta una alineación más clara a partir de este análisis topográfico que concuerda con las imágenes FFT y SEM presentadas en la columna C ( C1, C2 y C3).

Otro dato se obtuvo de los gráficos de direccionalidad, que claramente va de la mano con el resto de análisis (columna D). A medida que las fibras se alinean mejor, la orientación arbitraria de las fibras llega a un rango más estrecho (D1 y D2 a D3). Esta consistencia también se puede observar en el análisis del rango de diámetros de la fibra. Las fibras más alineadas (E2 y E3) están, en cuanto a tamaño, más cercanas entre sí con una consistencia bastante confiable en las mediciones (~ 1–3 μm), mientras que las fibras mal alineadas (E1) tienen muchas cuentas que, a su vez, hacen que el análisis del rango de diámetros sea algo cuestionable. El promedio de WCA para cada escenario está de acuerdo con otro análisis presentado en la Fig. 5. Las fibras mal alineadas (E1) se asemejan a una estructura de malla con menos espacios entre las fibras para que el agua se hunda (E1). A medida que las fibras se alinean, los huecos intermedios permiten que el agua penetre en la matriz de la fibra un poco más profundamente, por lo que las mediciones de WCA son más bajas.

La contribución clave de este estudio es la introducción de un colector práctico, de bajo costo y fácil de fabricar que influye en gran medida en la alineación de las fibras. En la Fig. 6, presentamos la progresión de nuestras ideas hasta el desarrollo del coleccionista de origami.

Desarrollo de papel de aluminio plegado en origami montado en una configuración de electrohilado de campo lejano. El objetivo principal era eliminar las cuentas y fabricar fibras muy alineadas. Se agregaron imágenes SEM para representar una mejor comparación visual del proceso de alineación.

Se utilizó el tambor giratorio normal para producir el primer conjunto de fibras. Según un estudio reciente33, se podrían producir fibras alineadas como resultado de velocidades de rotación más altas del tambor. Después de realizar varios experimentos a diferentes velocidades, las fibras analizadas presentaron matrices malladas y con cuentas que estaban lejos de ser favorables (Fig. 6A). Posteriormente desarrollamos un origami con dos bordes doblados utilizando papel de aluminio que se montó en el tambor giratorio. Esta forma dio como resultado una mejor orientación de las fibras de PCL fabricadas. Sin embargo, las cuentas persistieron (Fig. 6B). Las perlas eran particularmente indeseables ya que imponen un control deficiente sobre la calidad de las fibras. Dado que están dispersos al azar, afectan gravemente otras caracterizaciones, incluido el análisis de rango de diámetro y las mediciones de WCA (como se analizó). Algunos estudios señalan que la presencia de perlas es el resultado de la solución polimérica de doble fase u otros posibles factores contribuyentes, incluida la alta tensión superficial, las propiedades viscoelásticas de la solución y la baja densidad de carga52,53. Intentamos eliminar las cuentas afinando los colectores. Una estructura de origami pentágono adaptada ofreció un control mucho mayor sobre la deposición de fibras (Fig. 6C), mientras que las fibras electrohiladas resultantes no tenían cuentas. Cada borde se ajustó aún más para tener 1,5 cm de altura con 1 cm de distancia entre los bordes (Fig. 6D), mientras que el radio del tambor permaneció igual (5 cm). Este diseño facilitó la producción de fibras alineadas mediante electrohilado de campo lejano sin agregar configuraciones ni equipos adicionales.

Según los criterios descritos previamente en la metodología, sólo se obtuvieron 36 muestras (14,8% del total) como fibras de alta calidad. Dada la naturaleza desequilibrada de la clase de calidad, es imperativo evitar sesgos en el entrenamiento mediante el empleo de dos estrategias de uso común: principalmente, utilizamos la estratificación por etiquetas de las divisiones de validación, entrenamiento y prueba para garantizar que estén equilibradas con poblaciones consistentes de buenos y buenos resultados. etiquetas de mala calidad y, posteriormente, equilibramos los pesos de la clase de predicción durante el ajuste del modelo LR y DT para evitar sesgos hacia la etiqueta mayoritaria (es decir, baja calidad). Observamos que la alta calidad está sustancialmente correlacionada con la concentración de polímero, como se evidencia en los histogramas de distribución y los gráficos de correlación en la Fig. 7. Además, observamos que otros parámetros muestran poca importancia en el resultado de la variable objetivo. Sin embargo, es esencial tener en cuenta que la correlación de Pearson no determina relaciones no lineales, lo que subestima el efecto de la velocidad de rotación hacia las fibras de alta calidad, como se ve en la naturaleza no lineal de las Fig. 7A, B.

(A) Histogramas de trazado de pares de características, donde los tonos azul y naranja representan distribuciones para muestras de baja y alta calidad, respectivamente. (B) Mapa de calor de correlación de Pearson para parámetros experimentales.

Es importante elegir las características más significativas que proporcionen un modelo para explicar los datos experimentales. Al asumir una relación lineal de los parámetros con la clase objetivo, después de la concentración del polímero, la velocidad de rotación y la tasa de inyección son los parámetros más importantes, mientras que el calibre de la aguja y la distancia son aparentemente los menos importantes, lo que concuerda con nuestras observaciones de las pruebas ANOVA. Elegimos RFECV como un método sistemático que determina cuál es el subconjunto de características más significativo en función del rendimiento de los clasificadores elegidos en lugar de simplemente confiar en el análisis de colinealidad, que subestima los efectos no lineales en la clase objetivo.

Cuando se utiliza LR como estimador RFECV, se produce un comportamiento monótono creciente de la puntuación ROC AUC al cambiar el número de características consideradas. En el caso de DT, la puntuación se estabiliza en dos características, correspondientes a la concentración de polímero y la velocidad de rotación, como se ve en la Fig. 8A, mientras que la tasa de inyección se ubica como la tercera característica más significativa más cercana (no se muestra). Hay que tener en cuenta que la tasa de inyección es una característica importante que determina las propiedades de la fibra, incluido el diámetro; sin embargo, nuestro esquema de etiquetado estaba bastante restringido a un conjunto de reglas binarias simples que favorecen la homogeneidad y no tienen en cuenta detalles físicos más finos (por ejemplo, tamaño de fibra, periodicidad del conjunto, ángulo de contacto con el agua, etc.), por lo que la velocidad de rotación del tambor es un parámetro más significativo según nuestra estructura determinante de la calidad. Dado que LR RFECV no muestra una puntuación máxima, nos inclinamos a emplear sugerencias de características de DT RFECV como una forma de evitar el sobreajuste (consulte las características recomendadas en la Fig. 8B, C). Por lo tanto, elegimos la concentración de polímero y la velocidad de rotación como características importantes que determinan la calidad de la fibra dentro de nuestras limitaciones experimentales.

(A) Eliminación de características recursivas con validación cruzada de estimadores de regresión logística y árbol de decisión. Los marcadores representan la puntuación media de ROC AUC y agrupan la desviación estándar de ± 1 de 100 iteraciones de validación cruzada triple. Importancia de las características obtenida de (B) Regresión logística y consideración y (C) Estimadores del árbol de decisión.

Después de ejecutar el procedimiento de optimización de hiperparámetros con la división tren/prueba (como se describe en la metodología y se ve brevemente en la Fig. 7), comparamos el rendimiento de los modelos LR y DT con la división de validación invisible y los comparamos con un clasificador ficticio aleatorio como se ve. en la figura 8C. Al comparar los modelos de ML con la línea de base ficticia, en general obtiene una mejor puntuación, lo que sugiere que los modelos complejos pueden aprender y generalizar los datos experimentales. Como se ve en los gráficos de la matriz de confusión (Fig. 9A, B) y el informe de clasificación (Fig. 9C), el modelo LR predice objetivos de alta calidad con una precisión del 88% y una precisión del 58%, superando las puntuaciones DT del 75% y 37%. %, respectivamente. Sin embargo, esto tiene una desventaja, ya que DT cubre exhaustivamente más casos positivos verdaderos que LR, por lo que obtiene una puntuación de recuerdo más alta (91%) en comparación con LR (64%).

Matrices de confusión para los modelos (A) Regresión logística y (B) Árbol de decisión y su (C) respectivo informe de clasificación para predicción con el conjunto de validación, incluido un clasificador ficticio aleatorio como línea base de comparación. (D) Gráficos de importancia relativa de características y (E) Gráfico de árbol de decisión.

Para explicar la diferencia de rendimiento entre los dos modelos, podemos comparar la importancia de las características entre los modelos LR y DT homogeneizando los coeficientes de regresión logística con la importancia de las características de DT, lo que simplemente se hace mediante la normalización con el valor del coeficiente más grande (es decir, Concentración de polímero) como se ve en la Fig. 9D. Como lo evidenciaron previamente los datos de correlación (ver Fig. 8B), la concentración de polímero es el factor más importante para establecer fibras electrohiladas alineadas de buena calidad. Podemos apreciar en la Fig. 9D que la velocidad de rotación del tambor también juega un papel ligeramente importante en la determinación de la calidad. Además, esta característica tiene más impacto en LR que en DT (14,6% y 9,6%, respectivamente), lo que explica en parte la diferencia en el comportamiento predictivo de ambos modelos.

Si bien la expectativa de un modelo DT es funcionar mejor en situaciones donde hay no linealidad, es evidente que la característica de velocidad de rotación no juega un papel discriminatorio, como se ve en la Fig. 9E, lo que explica la naturaleza exhaustiva de este modelo. al compararlo con el modelo LR más preciso. Por el contrario, LR tiene en cuenta ambos parámetros para predecir la calidad del tapete. El modelo DT ofrece información complementaria sobre qué circunstancias no garantizaron una alineación de buena calidad. La primera fue que la concentración de polímero es baja (menos del 0,075 %), y la segunda, cuando la concentración de polímero está en la “zona gris” o umbral (alrededor del 0,1 %), mientras que la calidad de la alineación es relativamente pobre si la velocidad de rotación del tambor no es lo suficientemente rápido (es decir, mayor que 9 rps). Hay que considerar que, debido a nuestras limitaciones experimentales, el modelo DT está limitado a la hora de arrojar luz sobre qué condiciones se requieren para conducir a un alto alineamiento en este régimen (como lo demuestran las frecuencias de etiquetas igualmente equilibradas, como se ve como un nodo de hoja de Gini puntuación de 0,493 en la Fig. 9E), o incluso cómo predecir mejor la buena calidad en nuestra concentración experimental más alta (0,125%). De acuerdo con la magnitud de los coeficientes LR, debemos anticipar que explorar puntos de concentración adicionales más allá de nuestros límites experimentales puede ayudarnos a encontrar un modelo DT más generalizable que conecte las condiciones y conduzca a una mejor alineación en altas concentraciones del polímero54. A la luz de conectar ML con la ciencia de materiales, identificamos los factores más importantes y relevantes para lograr una alineación aceptable con nuestra configuración de tambor propuesta, lo que abre el camino para una exploración futura hacia una mejor comprensión de la deposición de buena calidad de esteras electrohiladas.

En este trabajo, presentamos un nuevo método para la fabricación de fibras altamente alineadas sin modificar la configuración convencional de electrohilado de campo lejano. Esta técnica se basa en un diseño simple y rentable basado en origami que se monta en la parte superior del tambor giratorio y permite un alto grado de control sobre la calidad de las fibras sin la necesidad de configuraciones complejas o fabricación en varias fases. Hemos diseñado 243 conjuntos de experimentos mediante variaciones de los parámetros experimentales y hemos fabricado una variedad de fibras a partir de PCL. Estas fibras se analizaron cuidadosamente mediante SEM, distribución del diámetro de la fibra, WCA, FFT, perfil de trazado de superficie y gráficos de intensidad de píxeles. Además, empleamos modelos de aprendizaje automático para identificar los parámetros influyentes que fueron fundamentales para la fabricación de fibras alineadas de alta calidad. De las 243 rondas de experimentos, se seleccionaron 10 condiciones como fibras alineadas ideales. Nuestras exhaustivas evaluaciones sugieren que la concentración de polímero juega el papel más importante en la calidad de las fibras alineadas, seguida de la velocidad de rotación del tambor colector. Este estudio ofrece múltiples puntos de novedad: (i) ninguna metodología previamente informada compite con nuestra técnica propuesta en el sentido de simplicidad y rentabilidad; (ii) el método divulgado es el primero en dejar intacta y sin ninguna modificación la configuración convencional de electrohilado de campo lejano, lo cual es una gran ventaja en laboratorios donde se llevan a cabo múltiples proyectos en la misma maquinaria; (iii) el colector basado en origami propuesto produce fibras de alineación fina y ofrece un control estrecho sobre los parámetros de las fibras, lo que abre varias ventanas de oportunidades para la aplicación de las fibras; y (iv) el trabajo actual reúne dos áreas poderosas de la ciencia de materiales y el aprendizaje automático con conocimientos específicos sobre el papel de los algoritmos aplicados en la predicción de la alineación de fibras de alta calidad.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

Transformada rápida de Fourier bidimensional

3 dimensiones

Poliuretano biodegradable

Nanotubos de carbon

N,N Dimetilformamida

Árboles de decisión

Transformada rápida de Fourier

Falso negativo

Falso positivo

Alta calidad

Baja calidad

Regresión logística

Aprendizaje automático

poliacrilonitrilo

Poli(e-caprolactona).

Método de electrodos paralelos

Poli(óxido de etileno)

Polimetacrilato de metilo)

Poliestireno

Eliminación de características recursivas con validación cruzada.

Curva característica de funcionamiento del receptor

Microscópio electrónico escaneando

tetrahidrofurano

Verdadero negativo

Verdadero positivo

Ángulo de contacto con el agua

Cui, C. y col. Optimización de las membranas a base de quitosano-PCL con estructura de fibras alineadas/aleatorias para la administración controlada de ciprofloxacina y la cicatrización de heridas. En t. J. Biol. Macromol. 205, 500–510 (2022).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Dewle, A., Pathak, N., Rakshasmare, P. y Srivastava, A. Diversos enfoques de fabricación para producir andamios de colágeno alineados para aplicaciones de ingeniería de tejidos. ACS Biomater. Ciencia. Ing. 6(2), 779–797 (2020).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Jin, L. y col. Ingeniería de nanofibras alineadas en 3D para la regulación del comportamiento de crecimiento celular. Macromol. Madre. Ing. 302(4), 1600448 (2017).

Artículo de Google Scholar

Zhang, Z. y col. Efecto del hidrogel de fibrina alineado jerárquicamente en la regeneración de la lesión de la médula espinal demostrado por tractografía: un estudio piloto. Ciencia. Rep. 7(1), 40017 (2017).

Artículo ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Cui, C. y col. Nanofibras de quitosano electrohiladas para aplicaciones de curación de heridas. Ing. Regeneración. 2, 82–90 (2021).

Google Académico

Stafiniak, A. y col. Una novedosa fabricación de biosensores de nanofibras de ZnO electrohiladas. Sens. Actuadores B Chem. 160(1), 1413–1418 (2011).

Artículo CAS Google Scholar

Stoppa, M. & Chiolerio, A. Electrónica portátil y textiles inteligentes: una revisión crítica. Sensores 14(7), 11957–11992 (2014).

Artículo ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Zhu, L. y col. Los conductos de fibra PCL alineados e inmovilizados con gradientes de factor de crecimiento nervioso mejoran y dirigen la regeneración del nervio ciático. Adv. Función. Madre. 30(39), 2002610 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Kim, et al. Diseño de nanofibras alineadas y aleatorias para conductos nerviosos bifuncionalizados en 3D fabricados mediante una novedosa configuración de electrohilado. Ciencia. Representante 6, 23761 (2016).

Artículo ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Wu, C.-M., Chou, M.-H. y Zeng, W.-Y. Respuesta piezoeléctrica de membranas nanofibrosas de nanotubos de carbono/fluoruro de polivinilideno electrohiladas alineadas. Nanomateriales 8(6), 420 (2018).

Artículo PubMed PubMed Central Google Scholar

Feng, X. y col. Microfibras/nanofibras poliméricas electrohiladas como depósitos farmacéuticos para la atención sanitaria. J.Control. Versión 302, 19–41 (2019).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Hosseinian, H., Hosseini, S., Martinez-Chapa, SO y Sher, M. Un metanálisis de lentes de contacto portátiles para aplicaciones médicas: papel de la fibra electrohilada para la administración de fármacos. Polímeros 14(1), 185 (2022).

Artículo CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Markatos, DN, Sarakinis, A. y Mavrilas, D. Ajuste de la alineación de las fibras para lograr anisotropía mecánica en andamios poliméricos electrohilados para ingeniería de tejidos cardiovasculares. J. Mater. Ciencia. Eng 7(4), 466 (2018).

Google Académico

Arras, MM, Grasl, C., Bergmeister, H. & Schima, H. Electrohilado de fibras alineadas con orientación ajustable mediante electrodos auxiliares. Ciencia. Tecnología. Adv. Madre. 13(3), 79–88 (2012).

Artículo de Google Scholar

Kiselev, P. & Rosell-Llompart, J. Nanofibras electrohiladas altamente alineadas mediante la eliminación del movimiento de latigazo. J. Aplica. Polimero. Ciencia. 125(3), 2433–2441 (2012).

Artículo CAS Google Scholar

Grasl, C., Arras, MM, Stoiber, M., Bergmeister, H. & Schima, H. Control electrodinámico de la alineación de nanofibras durante el electrohilado. Aplica. Física. Letón. 102(5), 053111 (2013).

ADS del artículo Google Scholar

Wang, L., Chang, M.-W., Ahmad, Z., Zheng, H. y Li, J.-S. Fabricación masiva y controlada de fibras de PVP alineadas para sistemas de administración de fármacos antibióticos tipo matriz. Química. Ing. J. 307, 661–669 (2017).

Artículo CAS Google Scholar

Hsu, HH y cols. Fibras de polímero electrohiladas con alineación mejorada y diámetro reducido mediante el proceso de estiramiento en caliente. Macromol. Madre. Ing. 305(2), 1900637 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Qing, L., Sun, H., Zhang, Y., Mu, R. & Bi, M. Progreso de la investigación sobre compuestos alineados a base de cemento reforzados con fibras. Construcción Construir. Madre. 363, 129578 (2023).

Artículo CAS Google Scholar

Leal, CV et al. Caracterización y evaluación in vitro de membranas de fibras alineadas electrohiladas de ácido poli(l-co-d,l-láctico). J. Aplica. Polimero. Ciencia. 136(24), 47657 (2019).

Artículo de Google Scholar

Zaarour, B., Zhu, L., Huang, C. y Jin, X. Propiedades piezoeléctricas mejoradas de fibras de PVDF electrohiladas orientadas y alineadas aleatoriamente mediante la regulación de la morfología de la superficie. J. Aplica. Polimero. Ciencia. 136(6), 47049 (2019).

Artículo de Google Scholar

Ahearne, M. Caracterización de andamios electrohilados de poli (¿-caprolactona) modificados con matriz extracelular con diferentes orientaciones de fibras para la regeneración del estroma corneal (2020).

Bhattacharya, S., Woodcock, C., Linhardt, RJ y Plawsky, JL Diseño de mandril mejorado para esteras de fibras alineadas por electrohilado a partir de solventes de baja volatilidad. Polimero. Ing. Ciencia. 61(3), 793–801 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Hu, W., Huang, Z.-M., Meng, S.-Y. y él, C.-L. Fabricación y caracterización de alambre trenzado de PLLA recubierto de quitosano utilizando fibras electrohiladas alineadas. J. Mater. Ciencia. Madre. Medicina. 20, 2275–2284 (2009).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Xu, C., Inai, R., Kotaki, M. y Ramakrishna, S. Estructura nanofibrosa biodegradable alineada: un andamio potencial para la ingeniería de vasos sanguíneos. Biomateriales 25(5), 877–886 (2004).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Kador, KE et al. Ingeniería tisular de la capa de fibras nerviosas de las células ganglionares de la retina. Biomateriales 34(17), 4242–4250 (2013).

Artículo CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Bellan, LM y Craighead, HG Control de un chorro de electrogiro mediante enfoque eléctrico y campos de dirección del chorro. J. Ciencia del vacío. Tecnología. B Microelectrón. Estructura nanométrica. Proceso. Medidas. Fenómenos 24(6), 3179–3183 (2006).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Zhao, J., Liu, H. & Xu, L. Mecanismo de preparación y formación de nanofibras electrohiladas altamente alineadas utilizando un método de electrodo paralelo modificado. Madre. Des. 90, 1–6 (2016).

Artículo CAS Google Scholar

Tindell, RK, Busselle, L. y Holloway, J. Los campos magnéticos permiten un control espacial preciso de la alineación de las fibras electrohiladas para fabricar materiales de gradiente complejos (2022).

Chang, G. y col. Fotocatalizador de nanofibras de construcción propia, lado a lado, mediante electrohilado con carga opuesta y su degradación fotocatalítica de rodamina B. New J. Chem. 43(38), 15405–15412 (2019).

Artículo CAS Google Scholar

Chen, Y. & Wu, ST Avances recientes en materiales y dispositivos de cristal líquido en fase azul estabilizados con polímeros. J. Aplica. Polimero. Ciencia. 131(13), 13-23 (2014).

Artículo de Google Scholar

Tian, ​​J. y col. Microfibras y matriz estructuradas con Janus de alta tasa de emparejamiento: fabricación por electrohilado conjugado de alta eficiencia, análisis de estructura y multifuncionalidad co-instantánea de conducción anisotrópica, magnetismo y fluorescencia roja mejorada. RSC Avanzado. 9(19), 10679–10692 (2019).

Artículo ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Zhang, J. y col. La fibra compuesta conductora con alineación optimizada guía la regeneración neuronal bajo estimulación eléctrica. Adv. Saludc. Madre. 10(3), 2000604 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Courtney, T., Sacks, MS, Stankus, J., Guan, J. y Wagner, WR Diseño y análisis de andamios de ingeniería de tejidos que imitan la anisotropía mecánica de los tejidos blandos. Biomateriales 27(19), 3631–3638 (2006).

CAS PubMed Google Académico

Xie, J. y col. Andamios de nanofibras "alineados al azar" para imitar la estructura del sitio de inserción del tendón al hueso. Nanoescala 2(6), 923–926 (2010).

Artículo ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Jha, B. y col. Electrohilado con espacio de aire de dos polos: fabricación de andamios tridimensionales altamente alineados para la reconstrucción de nervios. Acta Biomater. 7(1), 203–215 (2011).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Kishan, AP y cols. Fabricación de gradientes macromoleculares en andamios de fibras alineadas utilizando una combinación de mezcla en línea y electrohilado en espacio de aire. Acta Biomater. 56, 118-128 (2017).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Abiona, AA et al. Síntesis y caracterización de nanofibras híbridas electrohiladas de cloruro de cobalto/poli(óxido de etileno). J. Sol-Gel. Ciencia. Tecnología. 55, 235–241 (2010).

Artículo CAS Google Scholar

Hu, H. et al. Efecto sinérgico de las nanopartículas magnéticas sobre las nanofibras superparamagnéticas alineadas electrohiladas como un potencial andamio de ingeniería de tejidos. RSC Avanzado. 3(3), 879–886 (2013).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Erickson, AE y cols. Fabricación de alto rendimiento y alto rendimiento de nanofibras a base de quitosano alineadas uniaxialmente mediante electrohilado centrífugo. Carbohidrato. Polimero. 134, 467–474 (2015).

Artículo CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Brennan, DA y cols. Recolección y extracción simultáneas de nanofibras poliméricas electrohiladas individuales para mejorar la alineación macromolecular y las propiedades mecánicas. Polímero 103, 243–250 (2016).

Artículo CAS Google Scholar

https://seaborn.pydata.org/citing.html.

Pedregosa, F. et al. Scikit-learn: aprendizaje automático en Python. J. Mach. Aprender. Res. 12, 2825–2830 (2011).

MathSciNet MATEMÁTICAS Google Scholar

Breiman, L., Friedman, JH, Olshen, RA & Stone, CJ Clasificación y árboles de regresión (Wadsworth, Belmont, CA), ISBN-13 (1984) 978-0412048418.

Karizmeh, MS, Poursamar, SA, Kefayat, A., Farahbakhsh, Z. y Rafienia, M. Un estudio in vitro e in vivo de una estera electrohilada de PCL/quitosano sobre espuma de poliuretano/propóleo como apósito bicapa para heridas. Madre. Ciencia. Ing. C 135, 112667 (2022).

Google Académico

Wang, Y. et al. Características de las membranas de nanofibras antibacterianas de MgO/PCL/PVP producidas mediante tecnología de electrohilado. Navegar. Interfaces 28, 101661 (2022).

Artículo CAS Google Scholar

Baghali, M., Ziyadi, H. y Faridi-Majidi, R. Fabricación y caracterización de nanofibras de PCL-zeína que contienen TiO2 de núcleo-cubierta mediante el método de electrohilado coaxial como portador de fármaco eritromicina. Polimero. Toro. 79 (3), 1729-1749 (2022).

Artículo CAS Google Scholar

Ghobeira, R. et al. Amplia escala de diámetros de fibras PCL aleatorias y altamente alineadas electrohiladas utilizando parámetros de trabajo controlados. Polímero 157, 19–31 (2018).

Artículo CAS Google Scholar

Yu, L., Shao, Z., Xu, L. y Wang, M. Preparación de alto rendimiento de nanofibras alineadas mediante un electrohilado de burbujas mejorado. Polímeros 9(12), 658 (2017).

Artículo PubMed PubMed Central Google Scholar

Amini, S. y col. Aplicación de fibras de policaprolactona electrohiladas que incorporan nanopartículas de lignina para la regeneración de nervios periféricos: estudio in vitro e in vivo. En t. J. Biol. Macromol. 159, 154-173 (2020).

Artículo CAS PubMed Google Scholar

Fernández-Pérez, J., Kador, KE, Lynch, AP y Ahearne, M. Caracterización de andamios electrohilados de poli (ε-caprolactona) modificados con matriz extracelular con diferentes orientaciones de fibras para la regeneración del estroma corneal. Madre. Ciencia. Ing. C 108, 110415 (2020).

Artículo de Google Scholar

Fong, H., Chun, I. y Reneker, DH Nanofibras con cuentas formadas durante el electrohilado. Polímero 40(16), 4585–4592 (1999).

Artículo CAS Google Scholar

Hosseini, S. y col. Una plataforma analítica de sonda de fibra inspirada en LEGO para el diagnóstico temprano de la fiebre del dengue. Madre. Ciencia. Ing. C 109, 110629 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Canción, Y.-Y. & Ying, L. Métodos de árboles de decisión: aplicaciones para clasificación y predicción. Arco de Shangai. Psiquiatría 27(2), 130 (2015).

PubMed PubMed Central Google Académico

Descargar referencias

Escuela de Ingeniería y Ciencias, Tecnológico de Monterrey, 64849, Monterrey, NL, México

Hamid Hosseinian, Martin Jimenez-Moreno, Aida Rodriguez-Garcia, Sergio O. Martinez-Chapa & Samira Hosseini

Departamento de Ingeniería Agrícola y de Biosistemas, Universidad Estatal de Dakota del Sur, Brookings, SD, 57007, EE. UU.

Sher Mazhar

Universidad Autónoma de Nuevo León, Facultad de Ciencias Biológicas, Instituto de Biotecnología, Ciudad Universitaria, San Nicolás de los Garza, 66455, San Nicolás, Nuevo Leon, Mexico

Aida Rodriguez-Garcia

Laboratorio de Escritura, Instituto para el Futuro de la Educación, Tecnológico de Monterrey, 64849, Monterrey, NL, México

Samira Hosseini

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

HH realizó los experimentos y escribió el primer borrador del manuscrito. HH y SH realizaron la caracterización e interpretación de los resultados. MJ-M. realizó el análisis exploratorio de datos y el aprendizaje automático. MS, AR-G. y SM-C. ayudó a los investigadores y proporcionó información e instalaciones para realizar los experimentos.

Correspondencia a Samira Hosseini.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Acceso Abierto Este artículo está bajo una Licencia Internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, compartir, adaptación, distribución y reproducción en cualquier medio o formato, siempre y cuando se dé el crédito apropiado al autor(es) original(es) y a la fuente. proporcione un enlace a la licencia Creative Commons e indique si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la normativa legal o excede el uso permitido, deberá obtener permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Reimpresiones y permisos

Hosseinian, H., Jiménez-Moreno, M., Sher, M. et al. Una técnica basada en origami para la fabricación sencilla, eficaz y económica de fibras electrohiladas de campo lejano altamente alineadas. Representante científico 13, 7083 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34015-z

Descargar cita

Recibido: 06 de marzo de 2023

Aceptado: 22 de abril de 2023

Publicado: 01 de mayo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34015-z

Cualquier persona con la que comparta el siguiente enlace podrá leer este contenido:

Lo sentimos, actualmente no hay un enlace para compartir disponible para este artículo.

Proporcionado por la iniciativa de intercambio de contenidos Springer Nature SharedIt

Al enviar un comentario, acepta cumplir con nuestros Términos y pautas de la comunidad. Si encuentra algo abusivo o que no cumple con nuestros términos o pautas, márquelo como inapropiado.